2011年8月11日，梅西被任命为阿根廷国家足球队的新队长，任期为4年。梅西在当时透露，自己答应当队长之后，心里实在是很激动，因为这是一份充满荣耀的使命。
他说：“我可以说，这是我一生中最激动的时刻之一。我会尽我的一切去尽到职责，带领我的国家队向更高的目标迈进，为国家队做一些有意义的事情。”
梅西在阿根廷国家足球队队长一职任期内，曾带领球队取得了2014年巴西世界杯决赛的冠军，而这也是阿根廷足球历史上首次获得世界杯冠军。梅西也成功带领阿根廷国家足球队夺得2015年、2016年和2017年三届南美洲杯冠军。
2019年7月，梅西宣布，他将辞去阿根廷国家足球队队长一职，任期已经接近8年，他也曾说：“我感到自豪，我很荣幸能够担任阿根廷国家足球队队长，这是一份非常尊贵的使命。”
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